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1902年，在上海与章炳麟等发起成立中国教育学会，并担任会长。同年秋又创立爱国学社和爱国女学，创办《俄事警闻》（后改名《警钟日报》），提倡民权，鼓吹革命。
1904年，与龚宝铨等在上海建立光复会，密谋武装起义。次年加入同盟会。辛亥革命后，任南京临时政府教育总长，主张教育应从造成现世幸福出发，提出废除读经等改革措施，摹仿西方资本主义教育制度。不久因不满袁世凯的专制统治而辞职，旅居德、法，从事教育、哲学和美学研究。1915年与李石曾等组织留法勤工俭学，次年与吴玉章等组织华法教育会。
......出走欧洲。
1927年倡议成立大学院作为全国最高学术教育行政机关，被任为大学院院长。后改任中央研究院院长。九·一八事变后，奔走呼号，倡导抗日。11月27日和萧友梅于上海创办国立音乐院（即现上海音乐学院），是中国最早建立的高等音乐院校。
1928年于杭州西子湖畔创立国立艺术院（即现中国美术学院）。
1932年，与宋庆龄、鲁迅、杨杏佛等人组织中国民权保障同盟，反对国民党的特务统治，积极开展爱国民主抗日活动，拥护国共合作。他被選為副主席。1938年被推为国际反侵略大会中国分会名誉会长。华山路上303弄,蔡元培故居大师犹在灯火阑珊处 链接
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